生物法煙氣脫硫技術研究進展
摘要: 生物法煙氣脫硫具有低能耗、低成本、無污染等優(yōu)點, 成為煙氣脫硫技術研究的熱點。介紹國內外生物法煙氣脫硫技術的工作機理、研究進展及發(fā)展前景, 認為尋找可用于燃煤煙氣脫硫的微生物菌種、了解其代謝途徑、提高脫硫效率是生物煙氣脫硫技術研究的關鍵, 指出今后研究應集中在高效功能菌的選育、脫硫菌分子遺傳學的研究和生物反應器的開發(fā)上, 并加快該技術的工業(yè)化進程。
關鍵詞: 煙氣脫硫; SO2 污染; 生物法
0 引言
煤炭燃燒生成的SO2 隨煙氣進入大氣, 可能會形成酸雨, 對人類生存環(huán)境產生極大的危害。而目前我國的能源結構以煤炭為主, 占一次能源的75%, 并且隨著經濟的增長, 在今后若干年內還有上升的趨勢。目前可以進入工業(yè)化的技術多為物理和化學方法, 與這些方法相比, 生物法脫硫去除率高、成本低、能耗少, 展示了廣闊的應用前景。本文將對生物煙氣脫硫技術的研究進展進行介紹。
1 傳統(tǒng)的煙氣脫硫技術
若煙氣中SO2 體積分數達到3%以上, 便可采用一般接觸法制硫酸的流程進行反應, 既可以控制SO2 對大氣的污染, 又可回收硫磺。本文主要介紹煙氣中SO2 體積分數在3%以下的控制和回收技術, 即所謂煙氣脫硫( FGD) 。
世界各國從20 世紀50 年代開始研究脫硫技術, 至今脫硫技術已達200 多種。根據脫硫過程所處的不同階段, 可分為燃燒前脫硫( 如洗煤技術、固硫技術等) 、燃燒中脫硫( 如爐內噴鈣技術) 和燃燒后脫硫即煙氣脫硫, 其中煙氣脫硫技術是目前控制大氣中二氧化硫排放最有效和應用最廣的一項脫硫技術。煙氣脫硫就是應用化學、物理或者生物的方法將煙氣中的SO2 予以固定和脫除。
煙氣脫硫技術多種多樣, 根據脫硫過程是否有水參與及脫硫產物的干濕狀態(tài)可以分為濕法、半干法和干法煙氣脫硫。另外還有循環(huán)流化床、氨法、鎂法、鈉法、海水脫硫、電子束輻射法、脈沖電暈放電法等。目前, 煙氣脫硫技術中最為成熟的為濕法技術, 據國際能源機構的調查統(tǒng)計, 全世界濕法脫硫工藝裝置占FGD 總裝機量的82%。濕法脫硫技術盡管脫除效率較高, 可達90%以上, 脫硫劑利用率高, 但其設備費用約相當于發(fā)電廠全部建設費用的10%, 且運行費用也很大。為此, 探求技術上先進、費用上經濟的煙氣脫硫技術成為環(huán)保工作者關注的焦點。煤炭中無論無機硫還是有機硫, 一經燃燒均成為可被微生物間接利用的無機硫—SOx。因此, 發(fā)展與濕法技術相結合的微生物煙氣脫硫技術是燃煤電廠脫硫技術研究的必然趨勢。
2 生物法煙氣脫硫技術
應用微生物脫硫的研究是伴隨著利用微生物選礦的研究而開始的。1947 年, Colmer 和Hinkle 發(fā)現并證實化能自養(yǎng)細菌能夠促進氧化并溶解煤炭中存在的黃鐵礦, 這被認為是生物濕法冶金研究的開始。在20 世紀50 年代, Leathan 及Temple 等人就分別發(fā)現某些化能自養(yǎng)微生物與煤中的硫化鐵的氧化有關, 并從煤礦廢水中分離出氧化亞鐵硫桿菌 ( Thiobacillus ferrooxidans) 。但直到20 世紀70 年代, 隨著酸雨和大氣污染問題的日益嚴重, 微生物脫硫技術才開始得到重視。微生物脫硫技術可以用在很多方面, 近年來, 在微生物煤炭脫硫、微生物除臭、微生物降解揮發(fā)性有機氣體的研究和工業(yè)應用方面取得了較大進展, 而將微生物用于煙氣脫硫(BFGD) 是一項較新的技術, 目前文獻報道極少。但隨著人們對脫硫微生物認識的進一步提高, 生物脫硫技術將被廣泛地應用于煙氣脫硫。
2.1 菌種的篩選分離
微生物煙氣脫硫技術是利用化能自養(yǎng)微生物對 SOx 的代謝過程, 將煙氣中的硫氧化物脫除。在微生物脫硫過程中, 氧化態(tài)的污染物如SO2、硫酸鹽、亞硫酸鹽及硫代硫酸鹽經過微生物的還原作用生成單質硫而被去除。目前研究認為有2 種方式: 一是同化型硫酸鹽還原作用, 利用微生物把硫酸鹽還原成還原態(tài)的硫化物, 然后再固定到蛋白質中; 另一種是異化型硫酸鹽還原作用, 是在厭氧條件下將硫酸鹽還原成硫化氫的過程。典型的脫硫細菌有排硫硫桿菌( Thiobacillus thioparus) 、氧化亞鐵硫桿菌 ( Thiobacillus ferrooxidans) 、脫氮硫桿菌( Thiobacillus denitrificans ) 、脫硫弧菌屬( Desulfovibrio) 、貝氏硫菌屬( Beggiatoa) 、辮硫菌屬( Thioploca) 、發(fā)硫菌屬 ( Thiothrix) 、紫色硫細菌( Chromatiaceae) 、綠色硫細菌(Chlorobiaceae) 等。尋找可用于燃煤煙氣脫硫的微生物菌種、了解其代謝途徑、提高脫硫效率是生物煙氣脫硫研究的關鍵。文獻[ 1] 成功地分離出一株無機化能自養(yǎng)型的脫氮硫桿菌( Thiobacillus denitrificans) , 該菌在pH 值為2.0～3.0 的條件下有較好的脫硫性能和潛力, 不僅可以利用硫代硫酸鹽作為能源, 而且可以利用硫酸鹽作為唯一的硫源進行生長, 為進一步開發(fā)煙氣的微生物脫硫技術提供依據。文獻[ 2] 將分離得到的一株氧化亞鐵硫桿菌用海藻酸鈉進行固定化包埋試驗, 用上柱通氣法測定其凈化氣相SO2 的能力, 其氧化降解SO2 的效率最高達97.01%, 顯示了利用固定化細菌凈化低濃度SO2 煙氣的可行性。文獻[ 3] 在實驗室條件下, 選用氧化亞鐵硫桿菌進行了煙氣脫硫研究, 實驗表明, 在適宜的液氣比( 12.5 L/m3 以上) 、二氧化硫體積分數〔( 1 000～5 000) ×10- 6〕和三價鐵離子質量濃度( 0.6 g/L 以上) 下, 該菌的脫硫率達到98%。文獻[ 4] 對氧化亞鐵硫桿菌的固定化技術進行研究, 采用H- 2 軟性填料作為載體, 亞鐵離子的轉換率可保持在95%左右, 脫硫率可達到 98.87%。
氧化亞鐵硫桿菌因其獨特的生理性質在煙氣脫硫等領域具有潛在的巨大應用價值, 但其生長速率緩慢是不利的因素, 必須增強對該菌能量再生機制的理解。由于分子生物學技術的應用, 氧化亞鐵硫桿菌鐵氧化系統(tǒng)中的絕大多數功能成分已得到了鑒定。目前認為從Fe2+到O2 的電子傳遞鏈主要包括: 亞鐵氧化還原酶→鐵質蘭素→至少1 種細胞色素 c→a1 型細胞色素氧化酶等。而從Fe2+到NAD( P) +的反向電子傳遞鏈則可能通過一種由細胞色素bc1 復合體參與的反向Q- 循環(huán)機制來傳遞電子[5]。相對鐵氧化系統(tǒng)而言, 硫的氧化研究則進展較慢, 目前關于元素硫的氧化已證實存在2 種機制: ( 1) 在硫基礎鹽培養(yǎng)基中有氧生長時硫氧化以氧為最終電子受體; ( 2) 在鐵基礎鹽培養(yǎng)基中厭氧生長時, 利用3 個酶即硫化氫- Fe3+氧化還原酶, 亞硫酸- Fe3+氧化還原酶及鐵( Ⅱ) 氧化酶, 共同將元素硫氧化成硫酸[6]。 2.2 SO2 轉化為SO4 2- 工藝過渡金屬Fe3+離子對S( Ⅳ) 的催化氧化和吸收作用已被前人證實。而該反應是一個Fe3+離子遞減、 Fe2+離子遞增的過程, 隨著反應的進行, SO2 的催化氧化和吸收速度受Fe3+離子的減少和老化進程所控制, 進而失去脫硫作用, 故需大量空氣氧化Fe2+離子以保證Fe3+離子的濃度和活性。在酸性條件下, 空氣氧化Fe3+離子的速度較慢。而自然界中一些微生物如氧化硫硫桿菌和氧化亞鐵硫桿菌等具有在酸性條件下快速氧化Fe2+離子為Fe3+離子和SO3 2- 為SO4 2- 的能力, 可以用微生物和鐵離子體系共同催化氧化及吸收SO2。使用的微生物為單種或多種無機化能自養(yǎng)型細菌, 在簡單無機鹽培養(yǎng)基中生長, 不需昂貴的有機成分, 依靠氧化Fe2+離子和SO3 2- 離子獲取能量生長, 煙氣中的O2、CO2 和礦質鹽適合細菌生長, 并且細菌能適應高濃度的重金屬離子和灰分。SO2 脫除后生成稀硫酸及其鹽, 可根據當地資源特點生產硫酸鹽產品, 如硫酸亞鐵、硫酸鐵、聚合硫酸鐵等產品。文獻[ 7] 用分離所得的氧化亞鐵硫桿菌和鐵離子體系處理含SO2 氣體的試驗研究, 結果表明, 細菌菌液比稀硫酸吸收法的脫硫效率更高。脫硫效果由細菌本身和溶液中Fe3+的共同作用所決定, 脫硫效率受Fe3+濃度、氣液比和進氣SO2 的濃度等條件的影響, 當Fe3+質量濃度大于0.6 g/L 時脫硫效率較高。文獻[ 8] 則將分離篩選得到的氧化亞鐵硫桿菌固定在生物滴濾池的填料上, 組成生物滴濾池反應系統(tǒng), 研究了各種因素對脫硫效率的影響, 表明生物膜和鐵離子體系具有共同吸收及催化氧化SO2 的作用, 由此可見, 生物滴濾池反應系統(tǒng)脫除煙氣中的SO2 是一種可行的技術方法。
文獻[ 9] 以電廠粉煤灰治理煙氣中的SO2, 利用粉煤灰中的堿性氧化物進行初級脫硫, 同時使用脫硫細菌在適宜條件下的迅速繁殖, 將粉煤灰水中的不溶性Fe2O3 離子化, 把微生物脫硫和Fe3+的催化作用結合起來, 在實驗室內的模擬裝置上, 脫硫效率能達到80%以上。
2.3 SO2 轉化為H2S 到S 工藝
微生物煙氣脫硫技術包括生物過濾法、生物吸附法和生物滴濾法, 3 種系統(tǒng)均屬開放系統(tǒng), 其微生物種群隨環(huán)境改變而變化。在生物脫硫工程中, 氧化態(tài)的含硫污染物必須先經生物還原作用生成硫化物或H2S, 然后再經生物氧化過程生成單質硫, 從而達到脫硫的目的。在厭氧條件下, 脫硫弧菌屬、脫硫腸狀菌屬等一些異養(yǎng)型或混合營養(yǎng)型的硫酸鹽還原菌 ( Sulfate Reducing Bacteria, SRB) 能將氧化態(tài)的S 還原成H2S。
從國內外的研究成果看, 可以將微生物脫硫技術與目前廣泛使用的濕法脫硫相結合。文獻[ 10] 首次提出城市垃圾滲濾液濕法煙氣脫硫- 微生物硫轉化互補體系。該體系使2 種污染治理過程合二為一, 進一步以硫的轉化為關鍵技術將濕法煙氣脫硫工藝與生物法含硫廢水處理工藝相結合, 實現了煙氣與垃圾滲濾液2 種環(huán)境污染物的聯(lián)合轉化。垃圾滲濾液煙氣脫硫過程如下: SO2 ( g)————— 化學吸收SO3 2 - /SO4 2 - ————————— 硫酸鹽還原菌( SRB)HS- —— — 好氧菌S。試驗證明, 垃圾滲濾液可高效吸收SO2, 去除率可達90%以上。荷蘭PAQUES 生物系統(tǒng)公司研究開發(fā)的, 美國 UOP 公司、意大利SIIRTEC、NIGI 公司使之工程化的THIOPAQ 生物技術, 可同時用于脫硫和硫磺回收, 目前含硫廢堿液脫硫和FCC 煙氣脫硫已經通過中試, 脫除率為98%左右[11]。
1992 年荷蘭HTS E&E 公司和PAQUES 公司開發(fā)的煙氣生物脫硫工藝(BFGD) 標志著煙氣生物脫硫技術領域達到了實用技術水平。目前BFGD 工藝對于中小型鍋爐煙氣治理已進入實用化的階段, 其示范工程處理電廠廢氣量達200 萬m3/h[12]。BFGD 工藝主要設計通過1 個吸附器和2 個生物反應器去除氣體中的SO2。吸附器首先吸附煙氣中的SO2, 并且是唯一與氣體接觸的單元。在第1 個反應器通過厭氧生物處理形成硫化物, 在第2 個反應器通過好氧生物處理將硫化物氧化成高質量的單質硫。由硫酸鹽到硫化物再被氧化成單質硫要分別在 2 個生物反應器中完成, 增加了投資成本。文獻[ 13] 以生物滴濾池和生物后處理單元組成的2 級反應器來處理模擬煙氣。與一般生物滴濾池不同的是, 噴淋液不進行循環(huán)。當模擬煙氣中SO2 體積分數在 ( 300～1 000) ×10- 6 時, 生物滴濾池能完全將SO2 轉化為亞硫酸鹽和硫酸鹽。含亞硫酸鹽和硫酸鹽的溶液從生物滴濾池流入后處理單元, 在此反應器中同時完成由硫酸鹽到硫化物再到單質硫的轉化, 單質硫的產率達80%。
文獻[14] 認為用SRB 中的脫硫脫硫弧菌(Desulfovibriodesulfuricans) 進行煙氣脫硫從技術上是可行的。脫硫脫硫弧菌能與異養(yǎng)型發(fā)酵細菌共同生長于同一反應器中, 并以葡萄糖作為唯一的碳源。在pH 值等于7.0、溫度25 ℃下, 通過合理的混合培養(yǎng), 脫硫脫硫弧菌在與SO2 接觸僅1～2 s, 可將SO2 完全轉化為H2S。
文獻[ 15] 指出用脫硫脫硫弧菌進行煙氣脫除經濟可行性的關鍵在于SRB 的碳源( 電子供體) 成本。乳酸鹽和乙醇、混合氣體和消化污泥等均可作為 SRB 電子供體。乳酸鹽和乙醇雖然性能優(yōu)越, 但價格昂貴, 很少在實際應用；旌蠚怏w主要是指CO、H2 和CO2 的混合氣體。以混合氣體作為碳源的研究也較多, 文獻[ 16] 認為當以混合氣體作為SRB 的碳源時, 從傳質和生物量固定的角度考慮, 氣升式反應器是最合適的反應器類型, 并在氣升式反應器進行硫酸鹽還原, 以CO- H2 的混合氣體( 20%的CO) 作為 SRB 的碳源, 可使SO2 轉化SO4 2- 的最大轉化率達到 10 g /( L·d) 。文獻[ 17] 測定了葡萄糖和消化城市污水廠污泥作碳源和能源時SO2 的最大負荷和對應的脫硫脫硫弧菌最大專一活度。發(fā)現SO2 最大負荷必須小于脫硫脫硫弧菌的最大專一活度。
文獻[ 18] 以氣體洗滌器和連續(xù)攪拌反應器 (CSTR) 組成的工藝進行煙氣脫硫, 以H2 作為SRB 的電子供體, 當水力滯留時間為4 d、pH 值為7.0、亞硫酸鹽負荷為0.5～1.5 g/( L·d) SO3 2- 時, H2S 產率在10 d 內達到最高, 為1.6 g /L。綜上所述, 微生物法用于煙氣脫硫具有以下優(yōu)點: 不需高溫、高壓、催化劑, 均為常溫常壓下操作, 操作費用低、設備要求簡單, 利用自養(yǎng)微生物脫硫, 營養(yǎng)要求低, 無二次污染。因此, 微生物煙氣脫硫是實用性強、技術新穎的生物工程技術, 具有誘人的前景及潛力, 應引起重視, 加速開發(fā)。
3 生物法煙氣脫硫技術研究方向
發(fā)展微生物煙氣脫硫技術很具有潛力, 但也存在一些問題需要解決, BFGD 法應側重以下幾方面的研究工作。
( 1) 基礎理論研究。氧化無機硫的菌種以專性、兼性自養(yǎng)菌為主, 而專性自養(yǎng)菌往往生長較慢, 在煙氣脫硫技術中, 生物量的供應將影響整個系統(tǒng)的處理效率。因此, 在今后的研究中, 篩選生長速度快、脫硫性能優(yōu)良的菌種是必須進行的基礎研究。對已有的菌種, 應將研究重點放在微生物最佳培養(yǎng)方案優(yōu)化和對微生物菌種的改良上, 改進微生物的遺傳性狀, 提高菌種的脫硫效率。同時, 進一步探索煙氣脫硫機理, 從而提出更合理的脫硫新方法, 以指導和完善脫硫技術, 加快BFGD 的工業(yè)化進程。
( 2) 選擇合適的生物反應器。生物反應器涉及氣、液、固三相傳質及生化降解過程, 影響因素多而復雜, 有關的理論研究及實際應用還不夠深入, 需要進一步探討和研究。
( 3) 合理解決煙氣溫度較高和生物法脫硫常溫操作二者之間的矛盾。燃煤鍋爐煙氣經除塵器后溫度一般較高, 大部分在100～180 ℃, 而脫硫細菌多在常溫下生長, 因此, 一方面應開發(fā)回收利用進入生物反應器前煙氣余熱的技術; 另一方面, 應用分子生物學技術, 培育更適于煙氣脫硫的耐高溫的脫硫菌。
( 4) 高效功能菌的選育。隨著生物技術的高速發(fā)展, 利用現代基因工程技術對某些脫硫菌進行改性, 強化其轉化作用, 以獲得生長繁殖速度快、活性高、適應溫度和pH 值范圍寬的多質粒高效菌, 篩選和培育出適應性和穩(wěn)定性更高的脫硫菌, 通過縮短煙氣脫硫菌的馴化、培育和掛膜時間延長脫硫菌的使用壽命。
隨著生物技術的不斷發(fā)展, 微生物煙氣脫硫技術必將取得更大進展。
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